La biblioteca de la Universidad se conocía con el nombre de la "Librería" (denominación antigua de Biblioteca), su colección era copiosa pero el espacio era deplorable. En el legajo 446 de la Audiencia de Caracas, en el Archivo General de Indias, se registra: "La librería es común al Colegio y Universidad, colocada en un salón estrecho y bajo, expuesto al humo de la cocina que han ennegrecido sus paredes y libros y hace molesto el estudio en ciertas horas, especialmente de la mañana. Es copiosa y hay en ella libros buenos, con especialidad de los antiguos, pero gran parte de las obras están truncas y en ninguna especie de literatura ni artes hay libros modernos, ni de los que se leen en las aulas." (8) p85
En el período comprendido entre 1814 a 1821 la Universidad cerró sus puertas a las corrientes modernas del pensamiento y desató una violenta persecución ideológica contra los alumnos y catedráticos que habían colaborado con el movimiento emancipador. Se prohibió la enseñanza utilizando los textos de los enciclopedistas y a los catedráticos se les obligo a enseñar con la orientación de Aristóteles.


El Presbítero Salvador García de Ortigosa, de la Congregación del Oratorio de San Felipe Neri, fue uno de los sacerdotes que puso énfasis en la religión como arma política, en 1816 publicó "Pláticas doctrinales predicadas en la Santa Iglesia Metropolitana de Caracas en los cinco días de la Dominica de Pasión". Una de las pláticas de esta publicación señalaba: "La iglesia os ordena bajo excomunión que os abstengáis de todas las obras que inspiran a los pueblos máximas de independencia y revolución, y de los autores que declaman contra los monarcas, o cualquiera otras legítimas autoridades. Tales son los impíos escritores Boltayre (sic), Rousseau, Montesquieu, y toda esa gavilla de revolucionarios que alarmaron al pueblo contra el trono..." (9) p81

El rector José Manuel Oropeza y Torre defensor del régimen monárquico, enemigo declarado de las doctrinas republicanas, exhorta a la academia a guardar fidelidad a la corona. Ordenó la publicación de García de Ortigosa como texto oficial y desencadenó una persecución ideológica.

En 1818 el Claustro Universitario es controlado por los realistas. El claustro decidió que no debería permanecer vestigio alguno en las actas de los acuerdos tomados durante "el gobierno intruso y revolucionario", y las actas del Claustro Universitario de 1812, donde se manifestó el apoyo de ese cuerpo académico al movimiento emancipador fueron tachadas.

Observamos en el siguiente cuadro, cómo la matrícula comprendida entre 1810-1815, a consecuencia de la Guerra de Independencia, descendió significativamente.(10)p46

El proceso de Independencia produjo cambios en la Universidad Real y Pontificia de Caracas. Surge la Universidad Republicana, más dinámica, en busca de aperturas y orientación científica. La situación de la universidad para ese momento es de gran escasez de dinero, lo que impedía comprar libros. Las actas del claustro del 31-V-1825 y 9-XI- 1826 registran las penurias de la institución.

A partir de 1826 la Universidad de Caracas adoptó el nombre de Universidad Central de Venezuela, separándose del Seminario de Santa Rosa y fue trasladada al convento de San Francisco. Las constituciones reales, promulgadas por el rey Felipe V en 1727, que rigieron la Universidad de Caracas, fueron desplazadas por los Estatutos Republicanos promulgados por el Libertador el 24 de junio de 1827. Estos nuevos estatutos fortalecían la autoridad del rector y le conferían un carácter más secular a la institución. Los Estatutos Republicanos de la Universidad Central de Venezuela de 1827 ponen de manifiesto la posición civilista de Bolívar.

El Libertador no se reserva consideraciones especiales como jefe de estado, defendió la autonomía al establecer que las autoridades universitarias fuesen elegidas por el claustro y dota a la Institución con un robusto patrimonio económico.

Simón Bolívar entregó a la Universidad las dos obras que le regaló su amigo el señor General Wilson y que pertenecieron a la biblioteca de Napoleón: El Contrato Social de Rousseau y el Arte Militar de Montecuccioli. En la actualidad podemos apreciar este legado en el Salón del Rectorado de la Universidad Central de Venezuela.  La colección de libros clásicos griegos y latinos, que significó para Francisco de Miranda parte fundamental en su vida, fue legada mediante testamento a la Universidad de Caracas.
"A la Universidad de Caracas se enviarán en mi nombre los libros clásicos, griegos de mi biblioteca, en señal de agradecimiento y respeto por los sabios principios de literatura y de moral cristiana con que alimentaron mi juventud, con cuyos sólidos fundamentos he podido superar felizmente los graves riesgos y dificultades de los presentes tiempos" . (11)

En 1828 fueron enviados desde Londres a Venezuela los 142 volúmenes, sin embargo la colección estuvo extraviada por más de un siglo, al ser colocada con los demás volúmenes de la Biblioteca, sin especificar que era la colección donada por Miranda. A finales de los años 1940 se encontró la lista ".... redactada en latín en perfecto orden alfabético, que el Ministro de Colombia (Unión de los países que conformaron la Gran Colombia, según decreto de Bolívar en 1819 en el Congreso de Angostura y que duró 1821 - 1830), en Londres, Don José Fernández Madrid, enviaba el 6 de Junio 1828 al Secretario de Estado y Relaciones Exteriores... la lista estaba rubricada con la firma de Andrés Bello..." (12) p12

Andrés Bello, quien ejerció el cargo de secretario de la legación de Colombia en Londres, en esa oportunidad, elaboró una lista de las 58 obras y un total de 142 volúmenes de la donación de Miranda a su ciudad natal. Del legado de Miranda se perdieron 9 títulos, se localizaron 48 títulos y un total de 126 volúmenes, los cuales forman parte del patrimonio del Instituto Autónomo Biblioteca Nacional, se pueden consultar en la Colección de Libros Raros y Manuscritos de esta institución.